Pasukan Universiti Jiao Tong Shanghai membangunkan rangka kerja pembelajaran aktif dipacu data untuk mempercepatkan kemajuan penyelidikan dalam bahan nano karbon

Editor |

Walaupun sintesis terkawal pertumbuhan pemangkin substrat ke dalam struktur nano karbon dianggap sebagai pendekatan yang menjanjikan, masih terdapat cabaran dalam mekanisme pertumbuhan permukaan pemangkin dinamik dan strategi reka bentuk, yang memerlukan penyelidikan dan pembangunan lanjut.

Baru-baru ini, pasukan penyelidik dari Universiti Jiao Tong Shanghai dan Universiti Tohoku di Jepun menunjukkan keberkesanan model pembelajaran mesin aktif dalam mendedahkan proses mikroskopik pertumbuhan pemangkin substrat. Melalui aplikasi kolaborasi dinamik molekul dan kaedah Monte Carlo, mereka berjaya melakukan simulasi dinamik komprehensif pertumbuhan graphene pada Cu(111). Untuk meningkatkan ketepatan simulasi, pasukan penyelidik menggunakan potensi anggaran Gaussian. Penyelidikan ini menyediakan alat dan kaedah baharu untuk pemahaman mendalam tentang proses pertumbuhan pemangkin.

Melalui penyelidikan ini, kami memperoleh kaedah praktikal dan berkesan yang boleh digunakan untuk mereka bentuk substrat logam atau aloi untuk mendapatkan struktur nano karbon yang dikehendaki dan meneroka lebih banyak kemungkinan tindak balas.

Penyelidikan yang bertajuk "Model pembelajaran mesin aktif untuk simulasi dinamik dan mekanisme pertumbuhan karbon pada permukaan logam", diterbitkan dalam "Nature Communications" pada 6 Januari 2024.

Pautan kertas: https://www.nature.com/articles/s41467-023-44525-z

substrat yang mencapai pemangkinan duadimensi dianggap sebagai pemangkin atau salah satu kaedah yang paling menjanjikan untuk pertumbuhan terkawal rangkaian ikatan kovalen atom karbon tiga dimensi. Walaupun mekanisme pertumbuhan pada permukaan biasa telah dikaji secara meluas, pengetahuan tentang faktor dinamik dan skala atom yang mengawal jisim graphene pada permukaan indeks tinggi atau komposit adalah terhad. Jurang penyelidikan ini telah banyak menghalang pembangunan pendekatan reka bentuk berpandukan teori untuk substrat logam pemangkin novel dalam pertumbuhan struktur nano karbon.

Mencari pemangkin logam atau aloi secara eksperimen memberikan cabaran yang besar disebabkan oleh julat luas substrat berpotensi dan kepekaan proses pertumbuhan bahan nano karbon kepada pelbagai parameter eksperimen.

Oleh itu, terdapat ruang yang cukup untuk simulasi teori dan banyak butiran atom mudah diperolehi. Contohnya termasuk DFT, Kinetic Monte Carlo (KMC) dan Ab initio Molecular Dynamics (AIMD). Walau bagaimanapun, kaedah ini masing-masing mempunyai batasannya. Oleh itu, masih terdapat keperluan mendesak untuk model reka bentuk yang teguh yang boleh menerangkan dengan tepat mekanisme pertumbuhan karbon pada permukaan logam.

Potensi pembelajaran mesin (MLP) berdasarkan rangkaian saraf tiruan atau kaedah kernel dianggap sebagai kaedah yang berkesan untuk menyelesaikan ketepatan terhad dan kebolehpindahan medan daya klasik dan mengekalkan ketepatan peringkat DFT. Walaupun pencapaian ketara dalam simulasi MD dipacu data, membina MLP yang tepat kekal sebagai tugas yang sukar. Satu penyelesaian kepada masalah ini ialah teknik pembelajaran dinamik.

Untuk meningkatkan kecekapan dan keberkesanan latihan dinamik proses pemendapan, protokol pemilihan yang jelas diperlukan. Sebaliknya, dinamik pertumbuhan karbon pada substrat logam boleh dikawal oleh peristiwa jarang penting. Oleh itu, bagaimana untuk meningkatkan kecekapan latihan MLP dengan menggabungkan kaedah pensampelan yang dirangsang dengan dinamik klasik memerlukan penyelidikan lanjut.

Kajian ini mencadangkan rangka kerja pembelajaran automatik dipacu data untuk menjana MLP dengan tenaga kerja minimum, yang sesuai untuk pertumbuhan karbon pada permukaan logam atau aloi.

Untuk mencapai tugasan ini, penyelidik menggunakan (1) model pembelajaran pemprosesan Gaussian approximation potential (GAP) (2) kaedah persampelan yang dipertingkatkan dipanggil time-stamped force biased Monte Carlo (time-stamped force biased Monte Carlo) -biased; Kaedah Monte Carlo, tfMC) untuk mempercepatkan proses kelonggaran selepas pemendapan karbon, dengan itu memasukkan peristiwa penting yang jarang berlaku dalam pangkalan data latihan (3) Pilih data latihan perwakilan berdasarkan Pertindihan Lancar bagi Kedudukan Atom (SOAP) Strategi yang berkesan; set latihan karbon yang mantap; (5) prosedur penapisan, pemasangan dan pengesahan automatik.

Rajah 1: Perwakilan skematik pertumbuhan karbon pada potensi pembelajaran mesin logam (CGM-MLP) yang dijana oleh pembelajaran aktif dinamik semasa simulasi MD/tfMC hibrid. (Sumber: kertas)

Berjaya mereplikasi nukleasi graphene dan karbon pada permukaan logam dengan mengeksploitasi ketepatan tinggi Potensi Pembelajaran Mesin Pertumbuhan Karbon (CGM-MLP) dan menggabungkan peristiwa atom yang jarang berlaku dalam kaedah MD/tfMC Subproses asas yang berkaitan dengan pertumbuhan ditunjukkan dalam rajah di bawah.

Rajah 2: Simulasi pertumbuhan graphene dipacu CGM-MLP pada Cu(111) dengan tenaga kinetik kejadian karbon yang berbeza (Ek). (Sumber: kertas)

Potensi yang terhasil kemudiannya digunakan untuk mengkaji pertumbuhan pemendapan atom karbon pada permukaan Cu (111). Kaedah ini boleh menangkap dengan betul proses utama pertumbuhan karbon pada Cu(111), seperti pembentukan dan penghijrahan monomer karbon bawah permukaan dan dimer permukaan, kemunculan nanohablur karbon satu dimensi, nukleasi graphene yang melibatkan atom Cu dan pemasifan tepi karbon. rantai, dan proses pertumbuhan kerpasan.

Rajah 3: Analisis struktur karbon dan pemerhatian pecah cincin karbon oleh pengeboman tenaga tinggi. (Sumber: Kertas)

Rajah 4: Laluan tenaga minimum untuk penyebaran karbon dan nukleasi graphene yang diperoleh menggunakan CGM-MLP pada logam dan pengiraan jalur elastik nudged imej merangkak berasaskan DFT (CI-NEB). (Sumber: kertas)

Penyelidik mensimulasikan nukleasi awal pada permukaan logam yang berbeza, terutamanya pemendapan karbon pada Cu(111), Cr(110), Ti(001) dan Cu(111 yang tercemar O), dengan pemerhatian Eksperimen dan pengiraan DFT menunjukkan konsistensi.

Rajah 5: Permukaan logam yang mewakili pertumbuhan struktur nano karbon. (Sumber: Kertas)

Kepentingan Penyelidikan

Ringkasnya, penyelidikan ini mewakili kemajuan perintis dalam penyepaduan MLP dan MD/tfMC, menyediakan maklumat yang boleh dipindahkan untuk mereka bentuk substrat logam atau aloi untuk mendapatkan struktur nano karbon yang dikehendaki dan strategi yang berkesan.

CGM-MLP dengan berkesan menggabungkan ketepatan kaedah prinsip pertama dengan kecekapan medan daya klasik. Kaedah tfMC mengatasi had skala masa AIMD tradisional atau kaedah MD klasik. Tambahan pula, rangka kerja latihan automatik CGM-MLP menggabungkan strategi pertanyaan khusus untuk membina set latihan dinamik dalam simulasi pemendapan, menekankan kepentingan mempertimbangkan persekitaran setempat di sekitar atom yang didepositkan.

Kemajuan ini membolehkan anda mengkaji secara langsung mekanisme pertumbuhan karbon pada permukaan logam yang kompleks. Model pemendapan dipacu pembelajaran mesin yang dicadangkan dalam kajian ini mungkin memberi peluang untuk mengkaji pertumbuhan pelbagai struktur nano karbon (cth., graphene, tiub nano karbon, grafit atau filem karbon seperti berlian) pada substrat logam atau aloi berbilang unsur.

Atas ialah kandungan terperinci Pasukan Universiti Jiao Tong Shanghai membangunkan rangka kerja pembelajaran aktif dipacu data untuk mempercepatkan kemajuan penyelidikan dalam bahan nano karbon. Untuk maklumat lanjut, sila ikut artikel berkaitan lain di laman web China PHP!