사전 학습된 범용 신경망 CHGNet을 사용한 전하 기반 원자 시뮬레이션 구현

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복잡한 전자 상호 작용의 대규모 시뮬레이션은 원자 모델링에서 가장 큰 과제 중 하나로 남아 있습니다. 고전적인 역장은 전자 상태와 이온 재배열 사이의 결합을 설명하지 못하는 경우가 많지만, 보다 정확한 순순한 분자 역학은 연구 기술과 관련된 길고 대규모 시뮬레이션을 방해하는 계산 복잡성으로 인해 어려움을 겪습니다. 이 현상은 매우 중요합니다

최근 연구자들은 캘리포니아대학교 버클리캠퍼스와 로렌스버클리국립연구소는 그래프 신경망 기반 머신러닝 원자간 전위(MLIP) 모델을 제안했다. 보편적인 위치 에너지를 모델링할 수 있는 크리스털 해밀턴 그래프 신경망(Crystal Hamiltonian Graph Neural Network, CHGNet) 표면.

연구에서는 적절한 화학 반응을 포착하기 위한 전하 정보의 중요성을 강조하고 이전 MLIP에서는 관찰할 수 없었던 추가적인 전자 자유도를 통해 이온 시스템에 대한 통찰력을 제공합니다.

이 연구의 제목은 "전하 정보 원자 모델링을 위한 사전 훈련된 범용 신경망 잠재력으로서의 CHGNet"이며 2023년 9월 14일 "Nature Machine Intelligence"에 게재되었습니다.

분자 역학(MD)과 같은 대규모 시뮬레이션은 고체 물질의 컴퓨터 탐색을 위한 중요한 도구입니다. 그러나 분자 역학 시뮬레이션에서 전자 상호 작용과 그 미묘한 효과를 정확하게 모델링하는 것은 여전히 ​​큰 과제로 남아 있습니다. 고전적인 역장과 같은 경험적 방법은 복잡한 전자 상호 작용을 포착할 만큼 정확하지 않은 경우가 많습니다.

밀도 범함수 이론(DFT)과 결합된 AIMD(Ab initio 분자 역학)를 사용하면 밀도 범함수 근사 구조 내에서 전자를 명시적으로 계산하여 높은 결과를 얻을 수 있습니다. -양자역학적 정밀도를 통한 충실도 결과. 이온 이동, 상전이 및 화학 반응을 연구하는 데 중요한 장기, 대규모 스핀 편극 AIMD 시뮬레이션은 까다롭고 계산 비용이 많이 듭니다.

ænet 및 DeepMD와 같은 MLIP는 값비싼 전자 구조 방법과 효율적인 고전 원자간 전위 사이의 격차를 해소할 수 있는 유망한 솔루션을 제공합니다. 그러나 화학적 결합에 대한 원자가의 중요한 효과를 통합하는 것은 MLIP에서 여전히 과제로 남아 있습니다.

전하는 단순한 산화 상태 표시부터 양자 역학에서 파생된 연속 파동 함수까지 다양한 방법으로 표현할 수 있습니다. MLIP에 전하 정보를 통합하는 과제는 표현의 모호함, 해석의 복잡성, 라벨의 희소성 등 여러 요인에서 비롯됩니다.

다시 작성해야 할 것은 다음과 같습니다: CHGNet 아키텍처

CHGNet 기반 재료 프로젝트 궤적 데이터 세트(MPtrj)는 에너지, 힘, 응력 및 자기 모멘트에 대해 사전 훈련되었습니다. 데이터 세트에는 150만 개의 무기 구조에 대한 10년 이상의 밀도 함수 이론 계산이 포함되어 있습니다. 자기 모멘트를 명시적으로 포함함으로써 CHGNet은 전자의 궤도 점유를 학습하고 정확하게 표현할 수 있으므로 원자 및 전자 자유도를 설명하는 능력이 향상됩니다. 내용 쓰기: 그림: MPtrj 데이터 세트의 요소 분포. (출처: Paper) 여기서 연구자들은 전하를 자기 모멘트(마그맘)를 포함하여 추론할 수 있는 원자 특성(원자 전하)으로 정의합니다. 연구에 따르면 충전 상태 제약 조건으로 사이트별 매그맘을 명시적으로 CHGNet에 통합하면 잠재 공간 정규화가 향상되고 전자 상호 작용을 정확하게 캡처할 수 있습니다.

CHGNet의 기반은 그래프 컨볼루셔널 레이어가 사용되는 GNN입니다. 원자 정보는 다음을 통해 전파됩니다. 에지 {eij}로 연결된 노드 세트 {vi}. GNN에서는 변환, 회전 및 정렬 불변성이 유지됩니다. CHGNet은 알 수 없는 원자 전하를 가진 결정 구조를 입력으로 사용하고 해당 에너지, 힘, 응력 및 마그맘을 출력합니다. 전하로 장식된 구조는 장 마그맘과 원자 궤도 이론을 통해 추론할 수 있습니다.

다시 작성된 내용은 다음과 같습니다. 그림: CHGNet 모델 아키텍처. (출처: 종이)

CHGNet에서는 원래 단위의 각 원자 vi의 내에 이웃한 원자 vj를 검색하여 주기적인 결정 구조를 원자 그래프로 변환합니다.

t개의 컨볼루셔널 레이어를 직접 사용하여 에너지를 예측하는 데 업데이트된 원자 특성을 제공하는 다른 GNN과 달리 CHGNet은 마그마에 대한 정보를 포함하기 위해 t−1개의 컨볼루셔널 레이어 이후에 노드 특성

을 정규화합니다. 정규화된 기능 은 로컬 이온 환경 및 전하 분포에 대한 풍부한 정보를 전달합니다. 따라서 에너지, 힘 및 응력을 예측하는 데 사용되는 원자 서명 은 전하 상태에 대한 정보에 의해 제한되는 전하입니다. 따라서 CHGNet은 핵 위치와 원자 ID만을 입력으로 사용하여 전하 상태 정보를 제공할 수 있으므로 원자 모델링에서 전하 분포를 연구할 수 있습니다.

고체 재료에 CHGNet의 응용

연구원들은 고체 재료에 CHGNet을 여러 가지 응용하는 방법을 시연했습니다. Na2V2(PO4)3에서 원자 전하의 전하 제약 및 잠재 공간 정규화를 보여주고, LixMnO2에서 CHGNet의 전하 이동 및 상전이, LixFePO4 위상 다이어그램의 전자 엔트로피, 가넷형 리튬 초이온 전도체 Li3+ 리튬(Li) 및 xLa3Te2O12의 확산도.

원자 전하 처리를 합리화하기 위해 NASICON 유형의 나트륨 이온 양극재 Na4V2(PO4)3를 예시로 사용합니다. V 핵의 공간 조정을 통해 학습하는 것 외에도 CHGNet은 V 이온의 전하 분포에 대한 사전 지식 없이도 V 이온을 3가 V와 4가 V의 두 그룹으로 성공적으로 구별합니다.

그림은 Na2V2(PO4)3의 자기 모멘트와 숨겨진 공간의 정규화를 보여줍니다. (논문에서 인용)

LixFePO4에 대한 연구는 전자 엔트로피와 유한 온도 상 안정성을 포함하는 데 중요한

을 구별하는 CHGNet의 능력을 강조했습니다.

그림: CHGNet의 LixFePO4 상 다이어그램. (출처: 논문)

LiMnO2 연구에서 CHGNet은 장기 전하 정보 MD를 통해 2가 전이 금속 산화물 시스템의 전하 불균형과 상전이 사이의 관계에 대한 통찰력을 얻을 수 있음이 입증되었습니다.

재작성된 내용: 그림: Li0.5MnO2의 상전이 및 전하 차별화. (인용문: 논문)

다음으로 일반 분자 역학 시뮬레이션에서 CHGNet의 정확성을 연구했습니다. 우리는 가넷 도체의 리튬 확산을 연구합니다

그림: 가넷 Li3La3Te2O12의 리튬 확산도. (출처: 논문)

결과는 CHGNet이 활성화 확산 네트워크 효과를 정확하게 포착할 수 있을 뿐만 아니라 활성화 에너지가 DFT 결과와 매우 일치한다는 것을 보여줍니다. 이는 CHGNet이 로컬 환경에서 리튬 이온의 강력한 상호 작용을 정확하게 포착할 수 있고 고도로 비선형적인 확산 동작을 시뮬레이션할 수 있음을 입증합니다. 또한, CHGNet은 시뮬레이션된 확산 속도의 오류를 크게 줄일 수 있으며, 나노초 시뮬레이션까지 확장함으로써 확산 속도가 좋지 않은 시스템에 대한 연구도 가능합니다

더욱 개선할 수 있습니다

위와 같은 진전이 있었지만, 아직은 더 발전할 여지가 있습니다. Space

우선, 원자가 추론을 위해 마그맘을 사용한다고 해서 전역 전하 중립성이 엄격하게 보장되는 것은 아닙니다

둘째, magmom은 이온 시스템의 스핀 분극에 대한 원자 전하 계산에 좋은 휴리스틱이지만 비자성 이온에 대한 원자 전하 추론은 모호할 수 있으므로 추가 도메인 지식이 필요하다는 사실이 밝혀졌습니다. 따라서 마그맘이 없는 이온의 경우 원자 중심 마그맘은 원자 전하를 정확하게 반영할 수 없습니다. CHGNet은 다른 MLIP의 기능과 유사하게 환경에서 전하를 추론합니다

모델은 다른 전하 표현 방법을 통합하여 더욱 향상될 수 있습니다. 예: 전자 위치 지정 기능, 전기 분극 및 원자 궤도 기반 분할. 이러한 방법은 잠재 공간의 원자 특징 엔지니어링에 사용될 수 있습니다.

CHGNet은 이가 시스템을 연구하기 위한 대규모 계산 시뮬레이션에 적합한 전하 기반 원자 시뮬레이션을 가능하게 하여 계산 화학, 물리학, 생물학 및 재료 과학의 범위를 확장합니다. 연구 기회 전하 이동 결합 현상에 대해

논문을 보려면 다음 링크를 클릭하세요: https://www.nature.com/articles/s42256-023-00716-3

위 내용은 사전 학습된 범용 신경망 CHGNet을 사용한 전하 기반 원자 시뮬레이션 구현의 상세 내용입니다. 자세한 내용은 PHP 중국어 웹사이트의 기타 관련 기사를 참조하세요!